Dundonald Castle ist ein befestigter Wohnturm, der 1371 anlässlich der Thronbesteigung von Robert II. in Schottland erbaut wurde und sowohl von ihm als auch von seinem Sohn Robert III. als königliche Residenz genutzt wurde.

Das heutige Schloss steht auf dem Gelände einer ehemaligen Hügelfestung. Man vermutet, dass sich im Inneren eine Mischung aus großen, runden Holzhäusern und geradlinigen Gebäuden befand. Ein mit Holz verstärkter Steinwall umgab und verteidigte die Festung. Die Holzverstärkung geriet in Brand und brannte so heftig, dass das umliegende Mauerwerk schmolz oder verglaste. Dieser Brand ereignete sich um das Jahr 1000 n. Chr. und markiert vermutlich das Ende der Hügelfestung. Etwa zur gleichen Zeit hörte das britische Königreich Strathclyde auf zu existieren und wurde in das Königreich Schottland eingegliedert.

An diesem Ort befanden sich einst drei mittelalterliche Burgen. Die erste wurde von einem der Verwalter des schottischen Königs erbaut, höchstwahrscheinlich von Walter, dem ersten Verwalter, der 1136 nach Schottland kam. Von dieser Burg sind heute keine oberirdischen Überreste mehr erhalten.

Die zweite Burg wurde im späten 13. Jahrhundert von Alexander Stewart, dem 4. High Steward, erbaut und bestand überwiegend aus Stein. Sie zählte zu den prächtigsten Adelssitzen ihrer Zeit. Im frühen 14. Jahrhundert wurde sie während der Schottischen Unabhängigkeitskriege weitgehend zerstört. König Robert the Bruce verfolgte die Politik, die meisten Burgen zu schwächen (abzureißen), damit sie nicht von Feinden genutzt werden konnten. Dies betraf auch weitaus größere Burgen als Dundonald, wie beispielsweise Edinburgh Castle und Roxburgh Castle. Von dieser Burg sind nur noch wenige Überreste erhalten; in der Nähe befinden sich jedoch ein Brunnen und der abgerundete Stumpf eines Turms.

Das dritte Schloss wurde von Robert Stewart erbaut, wahrscheinlich um seine Thronbesteigung als Robert II. im Jahr 1371 zu feiern. Es war drei Stockwerke hoch.

Das oberste Stockwerk über dem hohen Steingewölbe war der obere Saal – der große Saal. Er diente dem König und seiner Familie für private Anlässe. Das erste Stockwerk war der untere der beiden Säale – der untere Saal. Er wurde für öffentliche Anlässe wie Feste und die Sitzungen des Barons genutzt. Das Erdgeschoss diente als Lagerraum. Es war vermutlich ursprünglich unterteilt und bot Keller für verschiedene Waren wie Wein, Bier, Lebensmittel und Brennstoff.

Der Wohnturm wurde im späten 14. Jahrhundert um zusätzliche Privatgemächer und ein Gefängnis erweitert. Der äußere Hof wurde fertiggestellt und Nebengebäude (Ställe, Backhäuser, Brauhäuser, Schmiede usw.) an den äußeren Hof angebaut.

Die dritte Burg umfasste fast alles, was heute oberirdisch sichtbar ist, einschließlich des Turms, der den Hügel dominiert. Das Schloss besaß einst eine eigene Kapelle, die dem Heiligen Inan geweiht war.

Um 1520 befand sich die Burg im Besitz der Familie Wallace von Craigie. 1536 übertrug König Jakob V. die Burg und die dazugehörigen Ländereien an Robert Boyd, der jedoch nicht in Besitz nehmen konnte. Nach einem zweiten, erfolglosen Räumungsversuch trat Boyd die Kontrolle an die Familie Wallace ab.  Ein Jahrhundert später, 1632, zwangen Schulden die Wallaces zum Verkauf der Burg. Zu diesem Zeitpunkt hatte die Familie ihren Hauptwohnsitz jedoch bereits in Auchens House verlegt, das sie in den 1580er Jahren teilweise mit Baumaterialien aus Dundonald hatte errichten lassen. Käufer war James Mathieson. Dieser verkaufte die Burg 1638 an Sir William Cochrane, der im selben Jahr auch Auchens House erwarb.  

1669 wurde Cochrane für seine Unterstützung der Royalisten in den Kriegen der Drei Königreiche zum ersten Earl of Dundonald ernannt.  1726 verkauften die Cochranes ihr Gut Dundonald, behielten aber die Burgruine. 1953 übergab der 13. Earl die Burg dem Staat, der mit einem Wiederaufbauprogramm begann.